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Jul 27, 2023

Menisco rápido

Volumen de comunicaciones de la naturaleza

Nature Communications volumen 13, Número de artículo: 2643 (2022) Citar este artículo

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El metal líquido se considera un material prometedor para la electrónica blanda debido a su combinación distintiva de alta conductividad eléctrica comparable a la de los metales y deformabilidad excepcional derivada de su estado líquido. Sin embargo, la aplicabilidad del metal líquido todavía está limitada debido a la dificultad de lograr simultáneamente su estabilidad mecánica y conductividad inicial. Además, el modelado confiable y rápido de metal líquido estable directamente sobre varios sustratos blandos a alta resolución sigue siendo un desafío formidable. En este trabajo, se presenta la impresión guiada por menisco de tinta que contiene partículas microgranulares de metal líquido unidas a polielectrolito en un solvente acuoso para generar metal líquido en estado semisólido. Las partículas microgranulares de metal líquido impresas en el régimen de evaporación son mecánicamente estables, inicialmente conductoras y moldeables hasta 50 μm en varios sustratos. Las demostraciones del circuito eléctrico ultraestirable (~500 % de tensión), la piel electrónica personalizada y el sensor de ECG sin desperdicio validan la simplicidad, versatilidad y confiabilidad de esta estrategia de fabricación, lo que permite una amplia utilidad en el desarrollo de electrónica blanda avanzada.

Con la creciente demanda de dispositivos electrónicos para su aplicabilidad en pantallas portátiles, piel electrónica (e-skin) y dispositivos portátiles para el cuidado de la salud, la electrónica suave personalizada con alta capacidad de estiramiento está recibiendo mucha atención1,2,3,4,5,6. A diferencia de las estrategias convencionales para la creación de patrones con máscaras rígidas (p. ej., serigrafía, fotolitografía), la creación de patrones aditivos basados ​​en máscaras digitales, como la impresión por inyección de tinta, permite la fabricación rápida y rentable de dispositivos electrónicos de varios diseños7,8,9,10. Además, dado que los patrones basados ​​en máscaras rígidas no son compatibles con sustratos blandos, la impresión aditiva se ha considerado más apropiada para la fabricación versátil de componentes electrónicos blandos.

Un material conductor ideal y un proceso de impresión para componentes electrónicos suaves y estirables requieren simultáneamente (1) alta conductividad, (2) alta resolución, (3) alta capacidad de estiramiento, (4) estabilidad mecánica, (5) procesamiento rápido simple en un solo paso y ( 6) capacidad de impresión en varios sustratos. Como candidatos, se han investigado materiales 1/2D, polímeros conductores y matriz incrustada de partículas metálicas11,12,13,14,15. Sin embargo, estos materiales tienen limitaciones para su uso como componentes electrónicos elásticos blandos, debido a su baja conductividad en comparación con los metales y/o deformabilidad mecánica insuficiente. El metal líquido (LM) a base de galio supera estas limitaciones debido a sus combinaciones únicas de alta conductividad y deformabilidad a nivel de metal16,17,18. Sin embargo, la inestabilidad mecánica del LM, debido a su fluidez, dificulta su aplicabilidad práctica, ya que el contacto directo con otros materiales (por ejemplo, componentes electrónicos, piel) es limitado19.

Para superar los inconvenientes mencionados anteriormente del LM a granel, se ha estudiado activamente el enfoque basado en partículas de LM donde la capa externa de óxido puede restringir su comportamiento similar al fluido20,21. Sin embargo, la formación de la capa de óxido nativo deteriora la conductividad eléctrica ya que el óxido es un aislante. Por lo tanto, después del patrón, se requiere un procesamiento adicional, como depuración mecánica, deformación por tracción o grabado químico para romper o eliminar la capa de óxido10,22,23,24,25. Esto, sin embargo, convierte las partículas de LM nuevamente en LM a granel, reintroduciendo así los problemas que enfrenta el LM a granel. Además, la necesidad de un procesamiento adicional potencialmente introduce áreas defectuosas (por ejemplo, abiertas o en cortocircuito), lo que genera incertidumbres que hacen que el proceso de fabricación no sea confiable. Para hacer frente a este asunto, Jeong et al. recientemente informaron micropartículas de metal líquido intrínsecamente conductoras mediante el dopaje con hidrógeno, que se pueden modelar mediante la impresión de boquillas26. Aunque las partículas de metal líquido dopado muestran una conductividad eléctrica intrínseca confiable mientras mantienen su estabilidad, no se demostró un patrón de alta resolución. Además, la tinta a base de disolvente orgánico y la necesidad de recocer a altas temperaturas durante un período prolongado (120 °C, 3 h) restringen el tipo de sustrato que se puede utilizar y limitan la rapidez de fabricación. Por lo tanto, a pesar de los numerosos esfuerzos, aún no se han abordado los requisitos críticos antes mencionados para el material conductor impreso para la electrónica blanda estirable.

En este documento, presentamos la impresión guiada por menisco (MGP) de partículas microgranulares de metal líquido (PaLMP) unidas a polielectrólitos en estado semisólido para modelar electrodos altamente estables, ultra estirables e inicialmente conductores con alta resolución en un solo paso. proceso de pasos. La Figura 1a representa el proceso MGP de PaLMP. El término 'menisco' se refiere a la interfaz aire-líquido curvada que se forma naturalmente entre la boquilla que se mueve lateralmente y el sustrato. La evaporación del solvente que ocurre en el menisco facilita la deposición de una película delgada a medida que se mueve la boquilla. La figura 1b-h muestra gráficamente varias características de los electrodos impresos basados ​​en PaLMP. Los electrodos impresos son inicialmente conductores (Fig. 1b) y se pueden imprimir con una resolución de hasta 50 μm (Fig. 1c). Es posible un patrón rápido de varias capas con una sesión de impresión de un solo paso, ya que no se requiere un procesamiento posterior adicional para cada capa. Se pueden utilizar patrones de área grande (Fig. 1d), capacidad de estiramiento ultra alta (Fig. 1e) y estabilidad mecánica (Fig. 1f) para integrar nuestros electrodos con dispositivos electrónicos convencionales, como pantallas micro-LED (Fig. 1g). Dado que nuestra técnica no contiene un procesamiento duro (uso de disolventes orgánicos, recocido a alta temperatura), nuestros electrodos se pueden imprimir en varios sustratos (por ejemplo, cinta VHB, polidimetilsiloxano (PDMS), hidrogel, biogel, película metálica, oblea, vidrio, PET ) (Fig. 1h), lo que hace que nuestra técnica sea muy versátil para la fabricación de varios tipos de dispositivos electrónicos blandos. La Tabla complementaria 1 presenta una comparación entre la fabricación de electrónica blanda basada en partículas LM convencional y nuestra estrategia basada en MGP.

una ilustración esquemática del proceso MGP de PaLMP. b–h, fotografía de las características demostradas: conductividad eléctrica inicial (b), patrón multicapa/de alta resolución (c), patrón de área grande (d), capacidad de estiramiento (e), estabilidad mecánica (f), capacidad de integración con electrónica convencional (g), capacidad de impresión en varios sustratos (h).

Nuestra tinta se formuló mediante la aplicación de ultrasonidos en la punta de una solución que consta de LM y sulfonato de poliestireno (PSS, peso molecular (MW): 1 000 000 g/mol) en agua que contiene un 10 % en volumen de ácido acético (AA). La sonicación de la punta genera partículas LM con una fina capa de óxido, como se muestra en el lado izquierdo de la Fig. 2a y la Fig. 120,27 complementaria. Sin PSS, el potencial zeta (ζ) de las partículas LM fue de +76,3 mV (recuadro de la Fig. 2b), lo que indica que las partículas LM están cargadas positivamente en la solución. Con la inclusión de PSS, ζ es −23.2 mV (recuadro de la Fig. 2b), lo que sugiere que los PSS rodean las partículas LM a través de la interacción electrostática (lado derecho de la Fig. 2a, Fig. 2 complementaria); estas partículas LM rodeadas de PSS se denominarán PaLMP en este trabajo. Las partículas LM sin PSS se denominarán LMP.

a Ilustración esquemática y potencial zeta de partículas de metal líquido (LMP) y configuración PaLMP. b Espectros UV-vis de tinta según varias combinaciones. Recuadro: Fotografía de cada tinta c Fotografía de MGP con tinta basada en LMP y PaLMP. La tinta basada en LMP se obstruye fácilmente. d La presión de impresión varía el tamaño de la gota de metal líquido. La barra de arco iris insertada es lineal de 0 a 30 mm/s. e Ángulos de contacto de tinta basada en LMP y PaLMP, y tinta basada en PaLMP después de retirar la mitad del volumen original. f Imagen de vista lateral OM del menisco formado con tinta basada en LMP y PaLMP. g Fotografía e imagen OM de PaLMP impreso con diferente solvente. h Ilustración esquemática del proceso de ensamblaje de PaLMP en diferentes solventes.

La Figura 2b muestra los espectros UV-vis de varias soluciones (todas las soluciones tenían el mismo solvente que constaba de agua y AA): solo solvente, LM, PSS y LM + PSS. La solución LM + PSS tenía un espectro representativo de la combinación de espectros LM y PSS. La Fig. 3 complementaria muestra el mapeo de espectroscopia de rayos X de dispersión de energía (EDS), lo que indica que los PSS están bien adheridos a la superficie de las partículas LM. Incluso después de agregar un ácido fuerte (HCl) a nuestra solución, que generalmente elimina la capa de óxido y convierte las partículas de LM en gotas de LM a granel28, el PaLMP permaneció bien disperso (Fig. 4 complementaria), lo que además corrobora el entorno de las partículas de LM. con PSS para mejorar la estabilidad química de PaLMP.

La estabilidad mejorada y bien dispersa de PaLMP fue fundamental para imprimir de manera confiable los electrodos, como se presenta en la Fig. 2c. La boquilla que extruía la tinta LMP a menudo se obstruía durante la impresión (Película complementaria 1); por otro lado, la tinta PaLMP mostró una impresión confiable sin obstrucciones (Película complementaria 2). La obstrucción puede explicarse por la coalescencia de la LMP durante la impresión debido a su inestabilidad (Fig. 5 complementaria). La dinámica de fluidos computacional se llevó a cabo utilizando el método de elementos finitos (FEM), como se ve en la Fig. 2d. La 'presión de impresión' se definió como la presión requerida para imprimir la tinta a la misma velocidad de 6 mm/s. A medida que el radio de la gota (Rgota > 40 μm) se vuelve similar al radio de la boquilla (Rboquilla =50 μm), la presión de impresión aumenta drásticamente (puntos de datos cuadrados) más allá del rango de trabajo típico (≤250 Pa), lo que indica que se producirá una obstrucción de la boquilla. Las matemáticas y la geometría detalladas se dan en las figuras complementarias. 6 y 7, Tabla 2 y Nota. La propiedad reológica de la tinta PaLMP se presenta en la Fig. 8 complementaria.

Para la deposición de película delgada guiada por menisco, la humectabilidad de la tinta es esencial para depositar la película de manera confiable y compacta sobre el sustrato29,30. La Figura 2e es el ángulo de contacto de la tinta LMP y PaLMP sobre vidrio, mostrando que esta última tiene un ángulo de contacto más bajo. La gota de tinta PaLMP se extrajo parcialmente con una pipeta. El radio de la gota se mantuvo constante, lo que provocó una mayor disminución del ángulo de contacto, lo que significa que la gota está fijada al sustrato. Estos resultados confirman que PSS mejora la humectabilidad de la tinta. La mejor humectabilidad de la tinta PaLMP también reduce el ángulo de contacto y extruye el menisco durante la impresión, como se muestra en la Fig. 2f (consulte la Fig. 9 complementaria para ver la configuración de la observación del menisco en tiempo real). Estos efectos aceleran la evaporación del solvente debido a la reducción de la relación superficie-volumen de la solución, lo que permite un secado rápido y la formación de una película simultáneamente con la boquilla en movimiento.

Para el ensamblaje compacto de PaLMP durante la impresión, que se requiere para una alta conductividad de la película, AA es esencial. Cuando las PaLMP se imprimen con un solvente basado en agua desionizada (DI), se observan vacíos en toda la película; mientras que PaLMP ensamblado de forma compacta se observa con AA en solvente basado en DI (Fig. 2g). La densidad de empaquetamiento mejorada puede explicarse por el aumento en la concentración de protones, que funciona como un agente neutralizador de carga para reducir la repulsión electrostática entre los PaLMP cargados negativamente (Fig. 2h)31. El cambio en el valor del potencial zeta de −68,1 a −23,2 mV con la adición de AA sugiere la reducción de la repulsión electrostática entre los PaLMP (Fig. 10 complementaria).

La Figura 3a es una fotografía de MGP de PaLMP. Se utilizó un cabezal de impresión accionado neumáticamente y un sustrato calentado a 70 °C para MGP para facilitar la evaporación del solvente y lograr una adhesión sólida entre las PaLMP y el sustrato. En lugar de expulsar gotas como en la impresión de chorro de tinta, MGP fija la tinta al sustrato a una presión constante y arrastra la boquilla a través del sustrato a una distancia vertical fija del sustrato (Fig. 3b). Esto genera un menisco (p. ej., una interfaz aire-líquido cóncava), en el que se produce la evaporación del disolvente y la deposición continua de la película29. El grosor de la película disminuyó con el aumento de la velocidad de impresión (Fig. 3c), lo que indica que la impresión se realiza en el régimen de evaporación29,32 (la Fig. 11 complementaria es el perfil de la superficie de las películas PaLMP impresas con diferentes espesores). En este régimen, la evaporación del solvente y la formación de la película ocurren simultáneamente con la boquilla en movimiento, y esto fue fundamental para obtener una arquitectura ensamblada de partículas compactas fuertemente adheridas a la superficie sin que las partículas se rompan (Fig. 3d) y características de alta resolución que coincidan con el diámetro de la abertura de la boquilla (Fig. 12 complementaria). Como se ve en la Fig. 3e, el ancho de línea tan pequeño como 50 μm se puede imprimir a través de MGP.

una imagen de fotografía de pop de PaLMPs. b Ilustración esquemática de MGP de PaLMP con tinta a base de ácido acético (AA). c Grosor de las PaLMP depositadas según la velocidad de impresión. Las barras de error indican valores máximos y mínimos. d Imágenes SEM de PaLMP impreso a través de MGP. e imagen OM de PaLMP impresas con diferentes anchos. f Fotografía e imagen SEM de PaLMP impresa después de despegarla con cinta adhesiva. g Variación del pH de la tinta diseñada antes y después de la evaporación. Las barras de error indican valores máximos y mínimos. h Espectros XPS de PaLMP impreso bajo diferentes condiciones de recubrimiento.

La prueba de despegue de la película impresa en oblea de Si revela la solidez de la película adherida (Fig. 3f para la prueba de despegue en sustratos de oblea). Por el contrario, una película recubierta con una tinta sin AA y una película impresa sin calentar el sustrato tenían una adhesión relativamente pobre (Fig. 13 complementaria). El pH de la tinta que contenía AA disminuyó a medida que el solvente se evaporaba a 70 °C (Fig. 3g). Por lo tanto, proyectamos que durante la MGP, a medida que el solvente se evapora cerca del límite aire-líquido-película (es decir, la línea de contacto), los PaLMP se recocen en una condición ácida a medida que se ensamblan en una película. La espectroscopia de fotoemisión de rayos X (XPS) revela que cuando se utiliza tinta que contiene AA y un sustrato calentado, los picos de galio están presentes junto con los picos de óxido de galio. Sin AA en la tinta o sin calentar el sustrato, solo se observaron picos de óxido de galio (Fig. 3h). Por lo tanto, el recocido de PaLMP en condiciones ácidas elimina parcialmente la capa de óxido, que expulsa el galio. Nuestra hipótesis es que la eliminación y la reforma de la capa de óxido en la interfaz fortalecen la adhesión de la película PaLMP al sustrato21,33 (Fig. 14 complementaria). Además, hemos observado que solo la película impresa con una tinta que contiene AA sobre un sustrato calentado era inicialmente conductora, con una conductividad de 1,5 × 106 S/m. Esto se puede atribuir a la eliminación parcial del óxido durante el recocido químico, que conecta eléctricamente el PaLMP mediante fusión parcial. No necesitar ningún paso de activación adicional para hacer que el electrodo sea conductor es de vital importancia ya que esto complica el proceso de fabricación y potencialmente introduce regiones defectuosas (por ejemplo, cortocircuito o circuito abierto). Finalmente, la película basada en tinta PaLMP se generó mediante serigrafía; sin embargo, esta película tenía una morfología de película diferente y no era estirable (se puede encontrar una explicación adicional en las Figs. 15 y 16 complementarias), lo que indica además la importancia de MGP.

La Figura 4 presenta imágenes esquemáticas y reales de diferentes películas que se estiran sobre sustrato PDMS. La película preparada con una tinta sin AA ni PSS se agrietó y se deslaminó del sustrato bajo tensión (Fig. 4a). Para la película hecha con una tinta que contiene AA sin PSS, se adhirió bien al PDMS; sin embargo, la película se agrietó bajo tensión (Fig. 4b). Estos resultados reconfirman el papel de AA en la mejora de la adhesión de la película basada en LMP sobre el sustrato. Para la película generada con una tinta que contiene tanto AA como PSS, la película no se agrietó ni se deslaminó bajo tensión (Fig. 4c). La imagen SEM confirma el alargamiento de la partícula sin romperse después de la tensión (consulte la Fig. 5c a continuación para ver el ciclo de tensión repetido). Esto confirma que PSS no solo encapsula las partículas de metal líquido para evitar que GaIn se extruya, sino que también une las partículas34,35 para hacer que la película se pueda estirar. (consulte la Fig. 17 complementaria para conocer la fuerza en función de la tensión de PDMS recubierto con PaLMP).

a Ilustración esquemática y fotografía de LMP recubiertas sin AA bajo aplicación de tensión. Se observan severas delaminaciones y grietas. b Ilustración esquemática y fotografía de LMP recubiertas con AA bajo aplicación de tensión. c Ilustración esquemática, fotografía e imagen SEM de PaLMP impresas con AA bajo aplicación de tensión. No se observan delaminación ni grietas.

a Resistencia del PaLMP impreso según la deformación aplicada. b Resistencia de PaLMP bajo la aplicación repetida de tensión al 100 % durante 10 000 ciclos. c Imagen SEM y mapeo EDS de PaLMP después de los ciclos de deformación. No hay ruptura en PaLMP, y el carbono y el surfer contenidos en PSS se distribuyen uniformemente después del ciclo. d Arriba: fotografía de PaLMP plegada. Centro a la izquierda, abajo a la derecha: fotografía e imágenes OM después de desplegar el PaLMP plegado, respectivamente. Abajo a la izquierda: fotografía después del despliegue de LM a granel doblado. e Arriba: fotografía de PaLMP estirada. Abajo: imágenes de PaLMP (izquierda) y LM a granel (derecha) después del estiramiento. f Variación de la resistencia de las interconexiones basadas en PaLMP multicapa bajo la aplicación repetida de una tensión del 50 %. Recuadro: ilustración de la configuración de electrodos de extremo a extremo (izquierda) y paralelos (derecha).

La Figura 5a muestra el cambio de resistencia de PaLMP impreso en una cinta VHB según la tensión. A diferencia del LM a granel que muestra variación de resistencia según el cambio de geometría36,37, la película PaLMP impresa muestra una variación de resistencia insignificante bajo tensión (p. ej., un aumento de 0,1 Ω al 200 % de tensión) debido a su conductividad piezoeléctrica positiva38,39. Es probable que un cambio tan pequeño en la resistencia con la tensión se deba al número creciente de vías eléctricas causadas por el estrecho puente entre las PaLMP bajo tensión. Curiosamente, esta propiedad electromecánica se puede ajustar cambiando el grosor de las PaLMP impresas. Por ejemplo, la película delgada de PaLMP muestra una conductancia más baja y una gran variación de resistencia según la tensión (Fig. 18 complementaria), mientras que las películas gruesas de PaLMP ofrecen un cambio insignificante en la resistencia cuando se deforman. La naturaleza sintonizable de PaLMP hace que sea muy versátil para el diseño de diversos componentes electrónicos blandos: la película delgada se puede utilizar en sensores de deformación y calentadores deformables, y la película gruesa se puede emplear para interconexiones y electrodos estirables. La película PaLMP muestra una respuesta confiable y estable bajo la aplicación de tensión repetida (más de 10,000 ciclos) sin falla eléctrica (Fig. 5b). No se encontró ruptura de partículas ni desprendimiento de polielectrolito después del ciclo de deformación, como se presenta en la imagen SEM y el mapeo EDS de carbono y azufre (ambos elementos en PSS) (Fig. 5c). La dependencia del peso molecular de PSS en las propiedades de la película basada en PaLMP se presenta en la Fig. 19 complementaria.

La fluidez del LM a granel a menudo provoca un cortocircuito o una falla eléctrica no deseados cuando el sustrato se deforma40. Por lo tanto, la electrónica convencional basada en LM debe encapsularse con una matriz aislante adicional. Sin embargo, este requisito de diseño dificulta la aplicabilidad y la utilización práctica de la electrónica basada en LM al limitar su contacto eléctrico directo con otros componentes electrónicos. A diferencia de LM a granel, PaLMP exhibe una excelente estabilidad mecánica mientras mantiene su conductividad eléctrica metálica (Fig. 5d, e). Cuando se pliega el sustrato, el LM a granel estampado se mancha debido a su fluidez (fotografía inferior izquierda en la Fig. 5d). Además, debido a su tensión superficial ultra alta, se produce una fusión no deseada entre las líneas estampadas, lo que provoca un cortocircuito eléctrico. Por el contrario, no se encuentra flujo, ruptura o fusión en la línea modelada basada en PaLMP después de repetidos plegados y desplegados, como se presenta en la fotografía (centro a la izquierda) y la imagen OM (abajo a la derecha) en la Fig. 5d. Se puede observar un fenómeno similar cuando los dispositivos con múltiples líneas cercanas se estiran en la dirección lateral. El estiramiento da como resultado una contracción en las direcciones perpendiculares debido al efecto Poisson (consulte la Fig. 20 complementaria para obtener más detalles), como se muestra en la fotografía superior de la Fig. 5e. La contracción inducida por el estiramiento provoca una fusión no deseada y un cortocircuito eléctrico de líneas basadas en LM a granel con patrones muy próximos; por lo tanto, limita la construcción de patrones de alta densidad necesarios para la electrónica compacta (abajo a la derecha de la Fig. 5e). Por el contrario, las líneas basadas en PaLMP son mecánicamente estables (abajo a la izquierda de la Fig. 5e); por lo tanto, los cortocircuitos eléctricos no son motivo de preocupación, incluso bajo esfuerzos extremos. Además, la estabilidad mejorada de PaLMP permite la integración directa de estructuras multicapa y componentes electrónicos convencionales, lo que facilita la fabricación de circuitos impresos complejos41. Por ejemplo, fabricamos con éxito interconexiones multicapa unidas a través de VIA con configuraciones de electrodos paralelos y de extremo a extremo. Las pruebas de tensión repetidas que se muestran en la Fig. 5f validan la robustez mecánica y la confiabilidad de las interconexiones multicapa, que son esenciales para la electrónica blanda de alta densidad. Además, PaLMP muestra una conductividad eléctrica estable sin encapsulación durante varias semanas (Fig. 21 complementaria). Finalmente, para confirmar su capacidad de integración con la electrónica convencional, demostramos la fabricación de una pantalla micro-LED deformable (Fig. 22 y Fig. 1g complementarias) conectando los componentes electrónicos convencionales con dispositivos PaLMP usando pasta de plata y epoxi conductor. Además, los componentes electrónicos se pueden integrar directamente con PaLMP sin pasta conductora (Fig. 23 complementaria).

Inicialmente, PaLMP conductivo y estirable se puede integrar fácilmente en varios sustratos con métodos MGP simples. El enfoque de fabricación aditiva de la impresión facilita la fabricación rápida de diversos componentes electrónicos con diferentes tamaños y formas42. Esta capacidad de personalización y escalabilidad junto con la capacidad de impresión directa en sustratos blandos hacen que MGP de PaLMP sea muy apropiado para la creación de componentes electrónicos blandos optimizados para objetivos, como la piel electrónica. La figura 6a es una fotografía de piel electrónica adaptada de manera óptima adherida a diferentes tamaños de manos protésicas. La piel electrónica demostrada consta de una matriz de detección de presión multicapa basada en PaLMP y sensores de deformación. La estabilidad mecánica mejorada de PaLMP permite la estructuración multicapa y el uso como electrodo de contacto directo para la detección de presión piezorresistiva (Fig. 6b). La matriz de detección de presión multicapa se diseñó para la detección precisa de la distribución de la presión espacial sin ruido, que puede ser causado por un cortocircuito eléctrico entre las interconexiones (ver la Fig. 24 complementaria para el proceso de fabricación general y la Fig. 25 complementaria para el proceso de fabricación del sensor de presión). El sensor de tensión para un dedo artificial se construyó con una resistencia serpentina e interconexiones estirables con un cambio de resistencia insignificante (Fig. 6c). Para una detección de tensión confiable que no se vea afectada por el estiramiento de las interconexiones, las interconexiones se imprimieron gruesas mientras que la resistencia serpentina se imprimió delgada variando la velocidad de impresión (Figura complementaria 26). Dado que MGP permite la deposición rápida y personalizada de PaLMP sin la necesidad de un proceso adicional para la activación eléctrica, se pueden imprimir y utilizar varios diseños y dimensiones de patrones de conductores sobre la marcha. Esta característica facilita la creación de e-skins optimizados para diferentes tamaños o partes de robots y prótesis. Tanto la matriz de detección de presión como el sensor de deformación fabricados por MGP mostraron una funcionalidad confiable, como se demostró con la detección sofisticada de la distribución de presión aplicada y la flexión de los dedos, respectivamente (Fig. 6d, e y Figs. complementarias 27, 28).

una fotografía de piel electrónica personalizada basada en PaLMP adherida a manos protésicas con diferentes tamaños. b Fotografía e ilustración de la matriz de detección de presión multicapa. c Fotografía del sensor de tensión. d Mapeo de distribución de presión con matriz de detección de presión multicapa. e Monitoreo de resistencia en tiempo real con sensor de deformación. Recuadro: resistencia relativa según la tensión (f) Fotografía del sensor EMG basado en PaLMP deformable fabricado en la cinta médica comercializada. No se observa ningún residuo después de separar el sensor EMG de la piel. g Señales EMG medidas con un sensor EMG basado en PaLMP en el antebrazo.

La capacidad de fabricación personalizable del enfoque de impresión también puede tener un impacto significativo en el diseño de la electrónica portátil, como los sensores EMG montados en la piel. Para monitorear de manera efectiva la actividad de los músculos objetivo con alta precisión, los sensores EMG deben diseñarse de manera óptima para partes del cuerpo objetivo o para individuos específicos con tamaños y configuraciones únicos de su esqueleto y músculo43. Aquí, la capacidad de fabricación versátil basada en impresión y la alta estabilidad mecánica/química de PaLMP permiten la construcción de sensores EMG deformables personalizados para las aplicaciones deseadas, como se presenta en la Fig. 6f. Otro atributo significativo del electrodo EMG basado en PaLMP es que es biocompatible (Fig. 29 complementaria) y no deja residuos en la piel después de su uso, lo que lo hace muy adecuado para el uso en contacto con la piel. La figura 6g muestra las señales EMG medidas con un sensor basado en PaLMP en un antebrazo, lo que verifica su capacidad de detección EMG de alta fidelidad (la configuración para la medición de señales fisiológicas se presenta en la figura complementaria 30). En conjunto, estas demostraciones muestran la capacidad de personalización y la confiabilidad de MGP de PaLMP para el establecimiento fácil y rápido de componentes electrónicos blandos optimizados para aplicaciones de destino específicas.

Muchos de los dispositivos médicos, incluidos los dispositivos montados en la piel, generalmente se usan solo una vez para evitar posibles problemas de infección causados ​​por su reutilización. Sin embargo, con la creciente demanda de dispositivos sanitarios de un solo uso44, la eliminación de sus residuos se convierte en un grave problema económico y medioambiental45,46. Para hacer frente a este problema, la electrónica médica sin residuos con materiales biodegradables ha ganado mucha atención47,48,49. El LM ha llamado la atención a este respecto ya que es reciclable a través de la reducción a granel LM con ácido. Basado en PaLMP que se puede modelar fácilmente en varios sustratos, demostramos su posibilidad para la electrónica médica funcionalizada suave sin desperdicio.

La figura 7a muestra un sensor de ECG acoplable a la piel sin desperdicio adherido de manera sólida a la muñeca, que consiste en un electrodo PaLMP y biogel pegajoso degradable. La excelente humectabilidad y estabilidad de la tinta y la evaporación inmediata del solvente durante la MGP permiten la impresión confiable de PaLMP en la superficie dinámica del biogel. Para monitorear las señales de ECG, se conectan tres electrodos basados ​​en PaLMP en el brazo derecho (RA), el brazo izquierdo (LA) y la pierna izquierda (LL) para el monitoreo de ECG en tiempo real, como se muestra en la Fig. 7b. Las mediciones y comparaciones de señales de ECG adquiridas con electrodos basados ​​en PaLMP y electrodos comercializados (Fig. 7c) demuestran la alta fidelidad de los electrodos basados ​​en PaLMP para la monitorización de ECG.

a Imagen fotográfica e ilustración del sensor de ECG acoplable a la piel con cero desperdicio. b Ilustración esquemática de la monitorización de ECG basada en tres electrodos. Los sensores de ECG están conectados en el brazo derecho (RA), el brazo izquierdo (LA) y la pierna izquierda (LL) c Monitoreo de ECG en tiempo real con electrodos basados ​​en PaLMP y electrodos comercializados. d Imagen fotográfica del proceso de eliminación del sensor de ECG usado. Los electrodos basados ​​en PaLMP se reducen a LM a granel y el sustrato basado en biogel se degrada por completo.

A diferencia de muchos sensores que se adhieren a la piel basados ​​en metales convencionales50,51,52,53, este sensor de ECG basado en PaLMP se puede desechar por completo sin desperdicio, como se muestra en la Fig. 7d. Primero, el sustrato biodegradable se degrada completamente al sumergirlo en la solución de ácido débil diluido (5% AA). Posteriormente, todos los PaLMP se redujeron mediante la adición de HCl (37 %) y se fusionaron en gotas de LM a granel que son reutilizables. Esta demostración muestra la posibilidad de usar PaLMP para la construcción de componentes electrónicos compatibles con la piel, deformables y reciclables, lo que sugiere nuevas oportunidades para dispositivos médicos sin desperdicio.

Una estrategia de fabricación avanzada que permita la fabricación rápidamente personalizable y escalable de componentes electrónicos blandos puede abrir muchas oportunidades para dispositivos electrónicos personales, robóticos y médicos al proporcionar diseños optimizados para los propósitos deseados de manera rápida8,42,54,55. Aquí, desarrollamos una técnica de este tipo basada en MGP de PaLMP. PaLMP estampado con MGP no solo es altamente personalizable en términos de diseño, sino que también es estirable, mecánicamente estable y capaz de crear patrones multicapa y de alta resolución en varios sustratos sin ningún proceso adicional. La impresión de PaLMP estable, estirable e inicialmente conductivo supera las limitaciones del enfoque basado en LM y LMP a granel56,57,58,59, donde su inestabilidad mecánica y química y la necesidad de un proceso adicional para la activación eléctrica impiden la construcción fácil de materiales blandos avanzados. , electrónica extensible. Las demostraciones de interconexiones altamente estirables pero mecánicamente estables, pantalla deformable con LED convencional, pieles electrónicas multicapa personalizadas y sensores de ECG sin desperdicio validan su aplicabilidad, confiabilidad y versatilidad para la electrónica blanda. Prevemos que MGP de PaLMP puede ser una base importante para la electrónica blanda avanzada para muchas aplicaciones del mundo real.

Todos los productos químicos se usaron sin purificación adicional y se adquirieron de Sigma-Aldrich a menos que se indique lo contrario. Para preparar y caracterizar la tinta PaLMP se utilizó aleación eutéctica de galio indio (EGaIn, Rich-Metals), poli(sulfonato de estireno) (PSS, con un peso molecular promedio de 70.000 y 1.000.000) y ácido acético (99%). Para la impresión del sustrato se utilizaron PDMS (Sylgard 184, Dow Corning), cinta VHB (3 M), Tegaderm (3 M) y bio-gel47. Para la fabricación del sensor de presión con estructura piramidal, se incluyeron PDMS, tricloro(1H,1H,2H,2H-perfluorooctil)silano (PFOCTS, 97 %) y monómero de pirrol, solución de polipirrol y hexahidrato de p-toluenosulfonato de hierro (III).

Se añadieron LM a granel (1,25 g) y 0,07 g (7 × 10-8 mol) de PSS en ácido acético diluido (10 % en volumen en agua DI, 2 ml). Esta solución compuesta se sonicó en la punta (VC 505, Sonics & Materials, micropunta de 3 mm) a 500 W y 20 kHz durante 30 min.

Se utilizó una impresora de boquilla comercial (BIO X6, CELLINK) para MGP de PaLMP. La tinta preparada (2 ml) se inyectó en la jeringa para la impresión con boquilla y la cama de impresión se calentó a 40~70 °C para acelerar la evaporación del solvente y facilitar el recocido químico durante la MGP. Los tipos de boquillas y las velocidades de impresión se determinaron según el propósito (diámetro: 50~200 μm, velocidad de impresión: 0,5~30 mm/s)

La ilustración esquemática del proceso de fabricación general de la matriz de detección de presión multicapa se muestra en la figura complementaria 18. Primero, las líneas interconectadas se imprimieron en el sustrato PDMS (grosor: 300 μm). Posteriormente, las capas aislantes se depositaron en áreas del sustrato modelado distintas del orificio de paso. Los electrodos superiores, en contacto con el sensor de presión, se imprimieron en la capa aislante alineándose con el orificio para la conexión eléctrica con la línea interconectada.

La ilustración esquemática del proceso de fabricación general del sensor de presión se muestra en la figura complementaria 19. El sustrato de silicio se grabó en formas piramidales y, posteriormente, se depositó químicamente PFOCTS en el sustrato grabado para facilitar el despegado. Se vertió PDMS precurado sobre el silicio grabado y se revistió por rotación. El PDMS moldeado se curó a 80 °C durante 30 min y se despegó del silicio. El PDMS de estructura piramidal se trató con plasma de oxígeno y se depositó monómero de polipirrol en la superficie. Después de la deposición del monómero, el PDMS se sumergió en la solución que contenía el catalizador (hierro (III) p-toluenosulfonato hexahidratado disuelto en agua al 1,6% en peso) y polipirrol60.

La ilustración esquemática del proceso de fabricación general del dedo artificial se muestra en la figura complementaria 20. Para maximizar el cambio de resistencia bajo tensión, se imprimió la estructura serpentina del PaLMP delgado (grosor: 3 μm) para el sensor de tensión, mientras que el PaLMP grueso (grosor: 20 μm) se imprimió para las interconexiones.

Los electrodos con biointerfaz basados ​​en PaLMP se imprimieron en cinta médica comercializada y biogel para la medición de EMG y ECG, respectivamente, sin tratamiento adicional. Los sensores de EMG y ECG fabricados están conectados con un sistema de detección de señal Bluetooth EP comercializado (BioRadio, Great Lakes NeuroTech.).

Caracterización química, reológica y morfológica.

Los valores de potencial zeta de las tintas se midieron mediante DLS (Zetasizer nano zs, Malvern). Cada tinta se caracterizó por espectrofotómetro UV/VIS (Lambda 1050, Perkin Elmer) bajo longitudes de onda que oscilaban entre 200 nm y 500 nm. Para determinar la composición química del PaLMP impreso en diferentes condiciones de recubrimiento, se realizó espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS, K-alfa, Thermo VG Scientific).

La viscosidad aparente de las tintas LM con diferentes proporciones de PSS se midió con un reómetro MCR 302 (Anton Paar) a una velocidad de corte de 10−2 ~ 102 s−1 a temperatura ambiente. Para determinar la humectabilidad de cada tinta, se midió el ángulo de contacto con un analizador de ángulo de contacto (SEO Phoenix). Las mediciones se realizaron dos veces en cada muestra: cuando se dejaron caer 100 μl de la muestra y cuando se retiraron 50 μl. Para observar la morfología del PaLMP impreso, se tomaron imágenes SEM con S4800 (Hitachi).

Para medir la resistencia de la característica PaLMP, se utilizó un medidor LCR (4284 A, HP). Las muestras se imprimieron y cortaron al mismo tamaño (impresión: 0,3 mm × 20 mm, corte: 1 mm × 25 mm) a menos que se indique lo contrario.

La caracterización de la e-skin se realizó con el medidor LCR, dinamómetro (la fuerza máxima es de 50 N, Mark-10), un soporte con motor (Mark-10) y una máquina de tinción manual personalizada. La monitorización en tiempo real de EMG y ECG se realizó con un equipo de medición de electrofisiología inalámbrico comercial (BioRadio, Great Lakes NeuroTech.).

Todos los experimentos en pieles humanas se realizaron con la aprobación de la Junta de Revisión Institucional del Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (número de protocolo: KH2021-231). Todos los sujetos involucrados voluntariamente en experimentos después del consentimiento informado.

Los autores declaran que los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles en el artículo y sus archivos de información complementaria. Los datos adicionales o los archivos de origen están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

El código de software utilizado para el modelado reológico de tinta está disponible del autor correspondiente a pedido razonable.

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Este trabajo fue apoyado por la Fundación Nacional de Investigación de Corea (NRF-2021M3H4A1A03049075 y NRF-2020M3C1B8A01111568).

Estos autores contribuyeron por igual: Gun-Hee Lee, Ye Rim Lee.

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea

Gun-Hee Lee, Ye Rim Lee, Do A Kwon, Hyeonji Kim y Steve Park

Escuela de Ingeniería Eléctrica, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea

Gun-Hee Lee y Jae-Woong Jeong

Departamento de Ingeniería Química y Biomolecular, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea

Hanul Kim y Siyoung Q. Choi

Departamento de Bioingeniería y Cerebro, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea

Parque Congqi Yang y Seongjun

Instituto KAIST para el NanoSiglo, Instituto Avanzado de Ciencia y Tecnología de Corea (KAIST), Daejeon, 34141, República de Corea

Siyoung Q. Choi

Instituto KAIST de Ciencias y Tecnologías de la Salud, 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, República de Corea

Parque Seongjun, Jae-Woong Jeong y Parque Steve

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G.-HL, YRL, J.-WJ y Steve P. concibieron el concepto y diseñaron los experimentos. G.-HL diseñó la tinta, realizó la caracterización química y eléctrica y realizó el análisis de datos. YRL realizó el trabajo experimental, incluida la preparación de la tinta, la impresión de boquillas y la fabricación de componentes electrónicos blandos, y realizó la caracterización mecánica. Hanul K. realizó una simulación computacional sobre el comportamiento reológico de la tinta. DK y Hyeonji K. asistieron a la fabricación de componentes electrónicos blandos. CY y Seongjun P. realizaron una prueba de biocompatibilidad. SQC proporcionó comentarios sobre el análisis de datos. J.-WJ y Steve P. fueron los responsables de gestionar todos los aspectos de este proyecto. G.-HL escribió el borrador. J.-WJ y Steve P. revisaron el manuscrito. Todos los autores discutieron los resultados y el manuscrito.

Correspondencia a Jae-Woong Jeong o Steve Park.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature Communications agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Los informes de los revisores están disponibles.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Acceso abierto Este artículo tiene una licencia internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, el intercambio, la adaptación, la distribución y la reproducción en cualquier medio o formato, siempre que se otorgue el crédito correspondiente al autor o autores originales y a la fuente. proporcionar un enlace a la licencia Creative Commons e indicar si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la regulación legal o excede el uso permitido, deberá obtener el permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

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Lee, GH., Lee, YR, Kim, H. et al. Impresión rápida guiada por menisco de partículas microgranulares de metal líquido en estado semisólido estable para electrónica blanda. Nat Comun 13, 2643 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30427-z

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Recibido: 07 Diciembre 2021

Aceptado: 28 de abril de 2022

Publicado: 12 mayo 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30427-z

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